Если нужно убрать программу из автозапуска, то delete ставим в true.
public void setAutoLoad(string appName, bool delete) {
try {
RegistryKey saveKey = Registry.LocalMachine.OpenSubKey("Software\Microsoft\Windows\CurrentVersion\Run", true);
if (delete) saveKey.DeleteValue(appName); //Удаление ключа
else saveKey.SetValue(appName, Application.ExecutablePath);
saveKey.Close();
} catch (Exception ex) {
MessageBox.Show(ex.Message, "Ошибка");
}
}